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利用金剛石襯底的有機晶體BNA產(chǎn)生平均功率mW量級、重復頻率MHz的寬頻太赫茲波

利用有機晶體BNA中的高功率摻鐿激光器進(jìn)行共線(xiàn)光整流，獲得了重復頻率13.3 MHz、平均功率為毫瓦的寬帶太赫茲源。我們的源達到最大的太赫茲平均功率0.95 mW，光對太赫茲的轉換效率為4×10^-4，在-50 dB范圍內頻譜帶寬可達6 THz，由平均功率2.4 W，85 fs (經(jīng)過(guò)占空比10%的光斬波)，激光脈沖激發(fā)。通過(guò)使用具有顯著(zhù)改進(jìn)的熱性能的金剛石熱沉晶體，在不損害晶體的情況下，可以實(shí)現這種高平均功率激發(fā)。據我們所知，這一結果代表了迄今為止商用有機晶體BNA所報道的最高THz平均功率，顯示了這些晶體具有高平均功率、高重復頻率飛秒激發(fā)的潛力。高功率、高動(dòng)態(tài)范圍、高重復頻率和寬帶頻譜的結合使所演示的太赫茲源在改進(jìn)各種時(shí)域光譜應用方面具有很高的吸引力。此外，我們首次探索了BNA在這種激發(fā)狀態(tài)下的熱行為，表明熱效應是這些晶體平均功率標度的主要限制。

1. 引言

太赫茲時(shí)域光譜(THz-TDS)已經(jīng)發(fā)展成為一個(gè)成熟的工具在各個(gè)科學(xué)和技術(shù)領(lǐng)域，如安全部門(mén)隱藏物體檢測，生物醫學(xué)研究，或在基礎研究應用，如凝聚態(tài)物質(zhì)的納米尺度成像。

在各種技術(shù)適合生成所需的寬帶,TDS相位穩定的太赫茲脈沖,光整流或超短脈沖在非線(xiàn)性晶體是最常用的之一,和各種各樣的材料一直在探索提高太赫茲源性能。在過(guò)去的幾年里，人們對使用現代基于摻鐿的高功率驅動(dòng)超快激光器為TDS產(chǎn)生高重復率、高平均功率太赫茲脈沖產(chǎn)生產(chǎn)生了極大的興趣，以提高信噪比和/或測量時(shí)間。在這方面，磷化鎵(GaP)是一個(gè)受歡迎的選擇，因為它提供寬帶操作(通常超過(guò)6 THz)和速度匹配在一個(gè)簡(jiǎn)單的共線(xiàn)方案為1030 nm，現代基于Yb驅動(dòng)激光器通常操作。在各種日益可用的新型高平均功率激光系統中，我們將注意力集中在鎖模薄盤(pán)振蕩器上，因為它們在高平均功率下提供MHz重復頻率的脈沖，直接從一個(gè)與復雜多鏈放大器[輸出功率水平相似的單箱振蕩器。利用這種技術(shù)，我們最近在112 W激光系統的激發(fā)下，利用GaP中的共線(xiàn)OR演示了毫瓦平均功率太赫茲水平，帶寬可達6太赫茲。然而，即使在這種中等脈沖能量狀態(tài)下，這些半導體材料也存在固有的中等非線(xiàn)性系數和1 μm抽運時(shí)的雙光子吸收，這限制了轉換效率到典型值<10^-5。為了克服這些限制，鈮酸鋰(LiNbO3)通常采用傾斜脈沖前技術(shù)，但代價(jià)是設置的簡(jiǎn)單性。使用這種技術(shù)，平均功率在100 mW范圍最近已經(jīng)實(shí)現。然而，由于鈮酸鋰對聲子的吸收，發(fā)射的太赫茲光譜帶寬被限制在低于2THz的頻率范圍內，最近的研究表明，當使用μJ泵浦脈沖能量在MHz重復頻率下時(shí)，轉換效率受到限制.

有機晶體是一種很有吸引力的選擇，可以將寬帶寬和高轉換效率結合在一起，達到百分比水平的共線(xiàn)方案。然而，到目前為止，人們普遍認為，由于這些晶體的熱性能較差，在中等脈沖能量(即小光斑尺寸)下不可能應用高激發(fā)平均功率;因此，到目前為止，使用有機晶體的大多數結果都被限制在非常低的重復頻率<100 Hz和高激發(fā)脈沖能量(在多mj區域)。近年來(lái)，人們對有機晶體HMQ-TMS在MHz重復頻率下產(chǎn)生的mW級太赫茲平均功率進(jìn)行了研究。本實(shí)驗采用10MHz峰值功率為9MW的壓縮摻鐿光纖激光器，實(shí)現了1.38 mW的太赫茲平均功率。頻譜擴展到6太赫茲在-30分貝范圍內。盡管這一結果非常有前景，但HMQ-TMS仍然是一種非常特殊的晶體，可用性很低，而且無(wú)法應用更高的激發(fā)平均功率。在這方面，商業(yè)上可用的BNA是一個(gè)很有前途的替代方案，它已經(jīng)在較低的重復率下得到了廣泛的研究。利用800 nm泵浦波長(cháng)和10 ~ 100 Hz[可調重復頻率，獲得了0.2%的光-太赫茲轉換效率和~4 MV/cm的峰間電場(chǎng)。一個(gè)1150-1550 nm的近紅外泵浦在1 kHz的中等重復頻率下實(shí)現了0.8%的高光到太赫茲轉換效率，并記錄了10 MV/cm的強場(chǎng)。然而，BNA晶體的太赫茲產(chǎn)生特性及其在1030 nm驅動(dòng)波長(cháng)MHz重復頻率范圍內產(chǎn)生高平均功率太赫茲輻射的潛力至今仍是未知的。特別是高重復率(以及相應的小光斑尺寸)下的熱效應和損傷閾值，從來(lái)沒(méi)有在理解標度定律的目標中進(jìn)行過(guò)探索。

在這篇論文中，我們研究了在中心波長(cháng)為1030 nm、重復頻率為13.3 MHz、脈沖持續時(shí)間為85 fs的超快激光器驅動(dòng)下，BNA產(chǎn)生太赫茲。我們使用可變占空比的驅動(dòng)激光脈沖，以?xún)?yōu)化效率和太赫茲功率，并了解限制因素。在優(yōu)化條件下，通過(guò)將晶體加熱到金剛石襯底，我們獲得了0.95 mW的THz平均功率，轉換效率為4*10^-4。據我們所知，這是BNA獲得的最高THz平均功率。此外，我們對太赫茲產(chǎn)生作為平均功率和脈沖能量以及BNA晶體熱負荷的函數進(jìn)行了系統的研究，表明通過(guò)對產(chǎn)生晶體更好的熱管理，進(jìn)一步提高到幾十毫瓦似乎是可能的。這將為結合高重復頻率和高平均功率的寬帶太赫茲源打開(kāi)更好的開(kāi)端。

2. 實(shí)驗裝置

完整的實(shí)驗裝置如圖1所示。驅動(dòng)激光器為國產(chǎn)半導體飽和吸收鏡鎖模摻鐿薄盤(pán)振蕩器，輸出功率為110 W，重復頻率為13.3 MHz，中心波長(cháng)為1030 nm，脈寬為570 fs，最大脈沖能量為9.2 μJ。利用herriott型多通單元(MPC)，通過(guò)啁啾補償可使激光輸出頻譜寬，脈沖持續時(shí)間縮短至85 fs，傳輸率高達96%，在此脈沖持續時(shí)間較短的情況下，平均輸出功率達到106 W。在MPC后, 激光束被引導到太赫茲- tds裝置，然后分成兩部分:總功率的99%可用作泵浦來(lái)產(chǎn)生太赫茲，約1%的總功率用作探測束用于電光采樣。利用波片λ/2和薄膜偏光板TFP的組合來(lái)調節產(chǎn)生臂的激光功率。注意，為了避免晶體損傷，在本研究中，我們只使用最大可用激光功率的30 W。為了控制熱負荷，在BNA晶體前放置一個(gè)光斬波器。10槽斬波刀片有一個(gè)可調的槽開(kāi)度，允許我們在10%-50%之間改變占空比。這就導致了具有可變持續時(shí)間和脈沖能量的泵脈沖爆發(fā)。因此，我們可以保持所使用的泵浦能量或平均功率不變，而改變其他的數量。這使得我們可以解開(kāi)平均功率、熱效應和峰值強度對這些晶體的影響。

一種商用BNA晶體(由瑞士太赫茲公司提供)被用作一代晶體。在所有實(shí)驗中，它被放置在一個(gè)100mm焦距凸透鏡的焦點(diǎn)上，使泵浦光聚焦在晶體的位置上，聚焦到0.25 mm (1/e2直徑)。利用焦距分別為50 mm和100 mm的離軸拋物面反射鏡收集產(chǎn)生的太赫茲輻射并重新聚焦到探測器上。我們使用一個(gè)校準的熱釋電功率傳感器(THz20, SLT sensor - und Lasertechnik GmbH)或一個(gè)標準電光采樣(EOS)裝置來(lái)表征太赫茲輻射。EOS由采樣晶體，1/4波片,沃拉斯頓棱鏡和平衡的光電探測器組成。采用一種厚度為0.2 mm或0.5 mm的抗反射(AR)涂層的110 cut的GaP晶體作為采樣晶體，并將其放置在第二個(gè)OAP的焦點(diǎn)上。泵浦與探測束之間的延遲由振蕩延遲線(xiàn)提供。另外一個(gè)頻率為18Hz的斬波器與功率傳感器結合使用。此外，我們還使用了一套濾光片，包括聚四氟乙烯(PTFE)膠帶(具有89%的太赫茲傳輸)和黑色紡織品(具有30%的太赫茲傳輸)來(lái)阻擋任何殘留的泵浦光。數據采集使用鎖相放大器(Zurich Instrument, UHFLI)結合數據采集系統(Dewesoft, SIRIUS M)，記錄鎖相放大器的解調信號和激振器的數字化位置。泵浦光的調制頻率被設置為963 Hz，可調斬波葉片提供的最大頻率為1khz。鎖定的低通濾波器的帶寬為120 Hz，采樣太赫茲軌跡的激振器的頻率為0.55 Hz。

為了研究BNA中太赫茲產(chǎn)生的熱行為，我們在所有實(shí)驗中使用紅外攝像機(InfraTec, VarioCam HD)測量了BNA晶體的溫度。為了獲得準確的溫度測量，我們首先表征了BNA晶體的發(fā)射率。在這個(gè)目標中，晶體被放置在底部有啞光黑色鋁表面的熱板上。熱板的溫度在30℃到60℃之間變化5℃，在每一點(diǎn)，晶體的溫度以及作為參考的黑色表面的溫度是由觀(guān)察BNA表面的攝像機測量的。考慮環(huán)境溫度為20℃時(shí)，計算得到各溫度下的發(fā)射率如表1所示。在上述溫度范圍內，在20度角度下，BNA的平均發(fā)射率值為0.87，我們在接下來(lái)的章節中使用這個(gè)值來(lái)估算晶體的真實(shí)溫度。

3. 結果

為了研究BNA晶體的太赫茲產(chǎn)生特性和表征其熱行為，提出了四個(gè)實(shí)驗。首先，保持晶體上的脈沖能量不變，改變泵浦功率，測量固定能量下不同占空比下的太赫茲電場(chǎng)和平均功率。然后，通過(guò)改變斬波器的占空比來(lái)改變脈沖能量，使晶體的平均功率保持不變。之后，為了使用BNA獲得最高的平均功率值，我們測量了THz功率和泵功率，以獲得優(yōu)化的占空比。在每個(gè)實(shí)驗中，我們都用紅外攝像機對晶體溫度進(jìn)行監測。

3.1在晶體上恒定脈沖能量時(shí)，太赫茲產(chǎn)生效率與占空比

在本節中，通過(guò)改變斬波器的占空比，使泵浦脈沖能量在晶體上保持恒定，并改變泵浦平均功率。在每個(gè)占空比為10% ~ 50%時(shí)，會(huì )產(chǎn)生不同持續時(shí)間的泵浦脈沖，導致斬波后晶體的平均功率不同。當占空比從50%降低到10%時(shí)，有效重復頻率(每秒脈沖數)從6.7 MHz到1.3 MHz不等。需要指出的是，為了使晶體上的脈沖能量保持恒定，在占空比變化過(guò)程中，斬波前的波片保持固定的旋轉角度。當占空比從10%增加到50%時(shí)，晶體的脈沖能量為0.14 μJ，而平均功率從0.18 W增加到0.9 W。圖2顯示了通過(guò)改變占空比，在恒定的脈沖能量和可變的平均功率(紅色虛線(xiàn))下泵浦脈沖爆發(fā)的示意圖。占空比為50%和20%的脈沖分別如圖2a和圖2b所示。紅色虛線(xiàn)表示通過(guò)減少占空比而降低的相對平均功率，盡管通過(guò)改變占空比，每個(gè)單個(gè)脈沖的振幅(與脈沖能量成正比)是恒定的。

本節和3.2節中使用的BNA厚度為0.712 mm (15μm)。應該提到的是，在本節中使用的晶體沒(méi)有有效散熱的金剛石襯底，因為我們的目標是了解晶體中的熱效應。不同占空比的時(shí)域電場(chǎng)如圖3a所示，其中在EOS設置中使用0.5 mm GaP晶體來(lái)檢測太赫茲跡。電場(chǎng)相互之間要按比例縮放，但為了更好地看清，其振幅要偏移。我們獲得了清潔的單周期太赫茲脈沖和最小的振鈴，這是由于空氣中的水蒸氣吸收。盡管泵浦脈沖能量恒定，但較大占空比時(shí)電場(chǎng)振幅的增加是由于光電探測器中的集成效應：高占空比低占空比時(shí)，每個(gè)脈沖的數量更多，因此當占空比為50%而不是10%時(shí)，更多的脈沖被添加到光檢測器中。然而，這并不代表時(shí)間或光譜動(dòng)態(tài)范圍的增加。

利用表1給出的發(fā)射率值，我們估計了在恒定脈沖能量下不同占空比下晶體的溫度，如圖3b所示。占空比分別為10%和50%，從36℃增加到66℃。它表明，通過(guò)增加占空比，溫度升高了約40℃，與泵功率的增加相對應。

下一步，為了研究在固定脈沖能量和不同泵功率下所產(chǎn)生的太赫茲功率和轉換效率，我們使用如圖3c所示的功率傳感器測量了各占空比下發(fā)射的太赫茲功率。平均功率值隨著(zhù)占空比的增加而增加，這是由于泵平均功率的增加而引起的。由于同樣的原因，由于泵浦脈沖能量不變，太赫茲到光的轉換效率預計是恒定的。然而，測量顯示效率下降1.75占空比＞20%，表明熱效應的影響。這種影響可以在圖3b的溫度數據中看到，在相當小的程度上，當占空比為＞20%時(shí)，曲線(xiàn)的斜率略有增加。

為了闡明這種飽和效應只來(lái)自泵浦功率而不是能量，我們在下一節中研究恒定功率下的太赫茲產(chǎn)生，而非可變脈沖能量。

3.2 在恒定功率作用晶體下太赫茲產(chǎn)生效率與占空比

在本節中，保持泵浦平均功率不變，僅改變脈沖能量，研究泵浦脈沖能量對太赫茲產(chǎn)生效率的影響。在我們的裝置中，我們可以通過(guò)增加平均功率，同時(shí)增加脈沖能量使用波片和TFP。通過(guò)減小脈沖之間的占空比，可以保持晶體的平均功率不變，從而僅增加脈沖能量。這樣就可以將平均功率(前一節)的增加與峰值強度/脈沖能量有關(guān)的影響分離開(kāi)來(lái)。圖4說(shuō)明了這一點(diǎn)，并顯示了恒定泵浦平均功率和不同的脈沖能量為50%和20%占空比時(shí)的泵脈沖段。在這個(gè)實(shí)驗中，我們對晶體使用的平均功率為1 W，即在光斬波前的泵浦功率為10 W(工作在10%占空比)。對于更高的冪(對應＞0.3 mJ/cm2通量和平均強度為＞4kW /cm2)，在晶體上觀(guān)察到一致的損傷。光電采樣數據是使用相同的0.5 mm的GaP晶體測量的。不同占空比時(shí)的時(shí)域電場(chǎng)如圖5a所示。通過(guò)減少占空比所觀(guān)察到的時(shí)間軌跡振幅的增加表示太赫茲功率的增加，這與脈沖能量的增加相對應。

泵浦功率恒定時(shí)BNA的熱行為如圖5b所示。與3.1節相似，上橫軸和下橫軸分別表示占空比和相應的有效重復率。如圖所示，晶體測量的溫度在63.6 C和61.2 C之間只有輕微的變化。幾乎恒定的溫度表明加熱過(guò)程主要是線(xiàn)性的，并不強烈依賴(lài)于峰值強度。隨著(zhù)脈沖能量的增加，溫度的輕微升高可能是由于非線(xiàn)性效應的影響，如多光子吸收(MPA)。

為了研究脈沖能量變化對發(fā)射太赫茲功率和轉換效率的影響，采用功率傳感器代替探測晶體。圖5c顯示了測量的太赫茲功率與占空比。正如預期的那樣，THz平均功率通過(guò)降低占空比二次方增加，這對應于更高的晶體泵浦脈沖能量(圖5c)。這種對占空比/脈沖能量的二次方關(guān)系可以用于低能量狀態(tài)下的OR(這是一個(gè)二階脈沖內差頻率產(chǎn)生過(guò)程)，類(lèi)似于報道的GaP和鈮酸鋰結果。這證實(shí)了3.1節中的飽和效應僅僅是由于泵浦功率而不是脈沖能量，說(shuō)明了在這個(gè)高平均功率、高重復率的狀態(tài)下，主要的限制效應是熱效應。這預示著(zhù)未來(lái)將通過(guò)進(jìn)一步改進(jìn)冷卻系統來(lái)改進(jìn)安裝，例如主動(dòng)冷卻系統。這也應該允許應用全脈沖序列，而不需要減少激光的占空比。然而，值得強調的是，限制轉換效率并導致更高平均功率損害的確切物理機制需要更詳細、獨立的調查。

3.3 采用金剛石熱沉BNA產(chǎn)生最高THz平均功率

如3.1節所示，以最小的占空比實(shí)現最高的轉換效率，因為在這種配置中，脈沖能量和峰值強度最高，降低轉換效率或導致?lián)p傷的熱效應降低。在本節中，為了進(jìn)一步縮放功率，我們使用10%的恒定占空比，并將晶體的泵浦功率從0.3 W提高到2.9 W。此外，為了獲得更好的散熱效果，在金剛石基體上粘接了厚度為0.305 mm (15 μm)的BNA晶體。由于泵浦光束首先通過(guò)金剛石襯底到達晶體，它的一部分被反射到金剛石表面。根據菲涅耳方程，考慮金剛石在1030 nm處的折射率為2.4，計算出金剛石-空氣界面的反射系數為0.17。因此，在BNA上折算的最大泵浦功率估計為2.4 W，對應的脈沖通量為0.74 mJ/cm²，其中晶體位置上1/e²泵浦直徑為0.25 mm。

圖6a，左軸，顯示了該配置中的太赫茲功率與泵功率以及溫度升高。當泵浦功率低于2 W時(shí)，太赫茲功率增長(cháng)為二次曲線(xiàn)，當泵浦功率高于2 W時(shí)，太赫茲功率增長(cháng)為線(xiàn)性曲線(xiàn)。

這可能是熱效應的結果，如第3.1節所示。在最大泵浦功率下，我們可以達到最大THz功率0.95 mW，據我們所知，這是目前為止BNA獲得的最高功率。在相同的最大泵浦功率下，晶體的轉換效率達到了4*10^-4，且沒(méi)有任何不可逆的損傷。金剛石散熱器的優(yōu)點(diǎn)可以清楚地看到：在2.4 W的入射功率下，金剛石襯底的晶體的最高溫度是63℃，而在上一節中，溫度66℃已經(jīng)達到了1 W的入射功率。由于金剛石襯底和更薄的晶體，更好的熱管理使我們能夠泵出比BNA更高的晶體，而沒(méi)有在3.1和3.2節中使用的散熱器。在這里，我們能夠使用2.4 W的最大泵功率對應的平均強度為2500 kW/cm²，相比之下，在10 Hz時(shí)的最大強度為0.1 W/cm²。我們將泵浦功率的提高歸因于比更常用的50%配置和金剛石襯底更低10%的占空比，這使得更有效的散熱。對于更高的功率，這導致更高的晶體溫度約68℃，我們觀(guān)察到熱降解和不可逆損傷的晶體。

利用0.2 mm 的GaP探測晶體，利用光電采樣表征了該最大功率下的太赫茲場(chǎng)。整個(gè)裝置用干燥的氮氣充至相對濕度低于10%，以減少空氣中水蒸氣的吸收。圖6 b顯示了在凈化條件下利用EOS方法瞬態(tài)測量太赫茲時(shí)域光譜 (10條平均軌跡測量超過(guò)10 s)。對實(shí)測波形進(jìn)行傅里葉變換，得到對數尺度上對應的功率譜，如圖6c中紫色陰影區域所示。頻譜中心在1.5THz附近。帶寬可達6 THz，動(dòng)態(tài)范圍為＞50 dB。在之前的研究中，使用800 nm泵浦的BNA，波長(cháng)在1150 nm和1500 nm之間，在2THz時(shí)，太赫茲光譜出現了顯著(zhù)的下降。由于1030 nm不同的泵浦波長(cháng)所引起的相位匹配情況不同，在0 ~ 6 THz范圍內產(chǎn)生了更寬、更平滑的太赫茲光譜，從而大大降低了這種效應。

此外，為了驗證在BNA中產(chǎn)生的頻譜帶寬，我們通過(guò)求解1+1D耦合波動(dòng)方程，考慮時(shí)間維數和傳播方向，對BNA中太赫茲產(chǎn)生進(jìn)行了數值模擬。仿真基于分步傅里葉方法，考慮了該材料的相位匹配、泵浦損耗和非線(xiàn)性磁化率。BNA在太赫茲區的折射率和吸收系數、非線(xiàn)性磁化率由以往的文獻中來(lái)計算得出。此外，我們考慮了使用的特氟龍濾波器的傳輸，鎖相放大器的低通濾波器，以及根據文獻計算的0.2 mm GaP檢測晶體的響應函數。圖6c中的黑色實(shí)線(xiàn)為仿真結果，與實(shí)測光譜吻合良好。

4. 結論和展望

我們用非線(xiàn)性壓縮的高平均功率鎖模薄片式振蕩器在MHz重復頻率下泵浦金剛石熱沉積有機晶體BNA證明了光整流，并首次介紹了這些晶體熱反應的細節。在優(yōu)化的條件下，我們達到了0.95 mW的最大太赫茲功率，頻譜擴展超過(guò)6 THz，頻譜動(dòng)態(tài)范圍超過(guò)50 dB。據我們所知，這是在BNA中使用光整流獲得的最高太赫茲平均功率。該光源對于高功率、寬帶寬、高重復頻率和高動(dòng)態(tài)范圍的THz-TDS實(shí)驗具有很大的吸引力。此外，我們首次探索了這些晶體在大功率泵浦作用下的熱特性，并表明熱效應是熱損傷意義上的主要限制，在這種重復范圍內，60℃以下的溫度是安全的。

在不久的將來(lái)，我們計劃將我們的壓縮設置優(yōu)化到10 fs以下的脈沖持續時(shí)間，這將使得有更寬的帶寬和更高的效率，因為可以在不增加熱負荷的情況下應用更高的峰值功率。此外，為了有效的熱控制，主動(dòng)冷卻晶體將允許我們進(jìn)一步擴大泵浦功率并減少太赫茲吸收。我們相信，這可以使這個(gè)來(lái)源很好地進(jìn)入數10mW的狀態(tài)。此外，這將使我們能夠繼續研究BNA中的溫度依賴(lài)性效應。