使用有機晶體BNA在540kHz重頻的寬帶大功率THz源
摘要
我們在有機晶體 BNA（N-芐基-2-甲基-4-硝基苯胺）中展示了高效的光學(xué)整流，由以 540 kHz 重復率運行的時(shí)間壓縮、商用工業(yè) Yb 激光系統驅動(dòng)。我們的太赫茲 (THz) 源達到 5.6 mW 的太赫茲平均功率，由 4.7 W、45 fs 脈沖驅動(dòng)，由此產(chǎn)生的太赫茲時(shí)域光譜結合了 7.5 THz 的非常寬的帶寬和 75 dB 的高動(dòng)態(tài)范圍（測量時(shí)間 70 秒）。最大太赫茲功率下的轉換效率為 0.12%。據我們所知，這是迄今為止用 BNA 展示的最高太赫茲功率，以高重復率實(shí)現，并能夠展示太赫茲光譜應用的帶寬和動(dòng)態(tài)范圍的獨特組合。
引言
由超快激光器驅動(dòng)的少周期太赫茲 (THz) 源廣泛用于太赫茲時(shí)域光譜 (THz-TDS)，這是太赫茲科學(xué)和技術(shù)中許多應用的成熟工具。對于需要超寬太赫茲帶寬的應用，最常見(jiàn)的是光譜學(xué)，可以使用各種技術(shù)來(lái)產(chǎn)生寬帶太赫茲發(fā)射，例如雙色等離子體燈絲、光學(xué)整流 (OR) 和自旋電子太赫茲發(fā)射器。在這些技術(shù)中，具有二階非線(xiàn)性的非線(xiàn)性晶體中的共線(xiàn)光學(xué)整流是最簡(jiǎn)單和最常用的方法之一，盡管眾所周知，由于通常使用的無(wú)機材料（如磷化鎵）中的聲子吸收峰，在實(shí)現非常寬的帶寬方面存在困難。 磷化鎵晶體（GaP） 或碲化鋅晶體 (ZnTe)。在這方面，有機晶體如DAST（4-N，N-二甲氨基-4-N-甲基對甲苯磺酸二苯乙烯酯）、DSTMS（4-N，N-二甲氨基-4-N-甲基對甲苯磺酸二苯乙烯酯）、OH1（2-（3-（4-羥基苯乙烯基）-5,5-二甲基環(huán)己-2-亞苯基）丙二腈）、HMQ-TMS（2-（4-羥基-3-甲氧基苯乙烯基）-1-甲基喹啉鹽2，-4，-6-三甲基苯磺酸二苯乙烯酯），BNA為克服這一缺陷提供了一個(gè)很有前景的平臺。由于有機非線(xiàn)性晶體的折射率色散較低，因此與無(wú)機晶體相比，有機非線(xiàn)性晶體在更寬的太赫茲帶寬內具有共線(xiàn)相位匹配。例如，Puc等人使用38 fs激光脈沖泵浦的DSTM檢測到超過(guò)20 THz的信號帶寬。此外，典型的高非線(xiàn)性系數導致非常高的光學(xué)到太赫茲轉換效率，達到百分比的水平。Vicario等人使用DSTMS實(shí)現了3%的轉換效率，從而在10 Hz的重復頻率下產(chǎn)生了0.9 mJ的超高THz脈沖能量。對于有機晶體OH1，在10 Hz的低重復頻率下，轉換效率為3.2%。Gollner等人利用中紅外脈沖抽運DAST晶體，在重復頻率為20 Hz時(shí)，獲得了6%的轉換效率和1 mW THz平均功率的記錄值。另外，BNA非常適合高效產(chǎn)生THz，并且已經(jīng)被證明可以有效地與鐿基激光器一起工作。由于泵浦激光器和激發(fā)條件非常不同，因此很難以有意義的方式直接比較使用先前實(shí)驗中使用的不同有機晶體獲得的效率。然而，它是值得比較其他有機晶體泵在類(lèi)似的波長(cháng)為1030納米把我們的結果納入上下文。例如，使用HMQ-TMS參考文獻中報告了重復頻率為500 Hz時(shí)的效率為0.26%，但Buchmann等人報告了相同波長(cháng)下的效率為0.055%，重復頻率為10 MHz。這說(shuō)明了即使對于相同的晶體，也很難比較文獻中的效率。
然而，由于有限的晶體質(zhì)量和較差的熱性能（與無(wú)機晶體相比），迄今為止使用這些晶體的大多數結果僅限于低重復率（即1 kHz）的操作，高脈沖能量和低平均功率的泵浦激光器。直到最近，才開(kāi)始對這些晶體進(jìn)行高重復頻率的研究：HMQ-TMS和BNA最近顯示出第一個(gè)有希望的結果，在10 MHz重復頻率下，THz平均功率約為1 mW。，在這些結果中，可以通過(guò)在突發(fā)模式下操作來(lái)規避熱限制，在兩次突發(fā)之間留出足夠的時(shí)間使晶體冷卻。
然而，即使熱效應可以控制，光整流過(guò)程也很難在MHz重復頻率下有效驅動(dòng)。因此，所證明的多MHz重復頻率源仍以中等轉換效率工作，產(chǎn)生相當中等的THz場(chǎng)，這限制了其在光譜學(xué)中的許多應用。此外，對于某些系統，數十MHz的重復頻率可能太快，不允許樣品從一個(gè)脈沖松弛到另一個(gè)脈沖，這是泵浦-探測實(shí)驗的先決條件。在這方面，數百kHz的重復率為使用成熟的工業(yè)級激光器產(chǎn)生高動(dòng)態(tài)范圍和高強度THz提供了一個(gè)有吸引力的中間地帶。到目前為止，只有一個(gè)最新的結果報道了在這種激發(fā)模式下使用GaP和GaSe作為發(fā)射體的光學(xué)整流，但沒(méi)有報道使用有機晶體。
在這篇文獻中，我們演示了一種室溫下基于共線(xiàn)或有機晶體BNA（瑞士太赫茲股份有限公司）的THz TDS，由商業(yè)激光系統驅動(dòng)，平均功率高達47 W，重復頻率為540 kHz。使用自制的Herriott型多通盒（MPC）壓縮器將來(lái)自驅動(dòng)激光器的脈沖從240 fs壓縮到45 fs。采用4.7 W的驅動(dòng)功率，占空比為50%，在75 dB的高動(dòng)態(tài)范圍內，獲得了5.6 mW的THz平均功率，帶寬可達7.5 THz，轉換效率為0.12%，將參考文獻中報告的最新技術(shù)改進(jìn)了5倍以上，并提高了一個(gè)數量級的轉換效率。此外，它是第一個(gè)有機晶體為基礎的源操作在吸引數百千赫重復頻率制度。
實(shí)驗裝置與方法
A. 激光系統與脈沖壓縮器
實(shí)驗設置如圖（1）所示。驅動(dòng)激光器為商用摻鐿激光器（碳化物，光轉換），中心波長(cháng)為1035 nm，最大平均值功率50 W，脈寬240 fs。當前實(shí)驗以540 kHz的重復頻率進(jìn)行；然而，激光器的重復頻率可能在0.1至1 MHz之間。為了提高BNA產(chǎn)生THz的效率和產(chǎn)生更寬帶寬的THz輻射，外壓縮器有利于縮短激光脈沖的時(shí)間。Herriott型MPC（用虛線(xiàn)輪廓框表示）是內部設計和制造的。它由兩個(gè)曲率半徑（ROC）分別為300 mm和500 mm，腔體長(cháng)度為750 mm的高反射平面-凹面鏡組成，通過(guò)9.5 mm防反射涂層熔融石英（FS）板提供13次往返（26次），該板代表非線(xiàn)性介質(zhì)，在該介質(zhì)中，我們的激光器通過(guò)自相位調制實(shí)現光譜展寬。該板沿光束的焦散線(xiàn)小心地定位，以實(shí)現足夠的加寬，而不存在會(huì )降低輸出光束質(zhì)量的時(shí)空耦合。其中一個(gè)反射鏡的群延遲色散（GDD）為350 fs2/次，補償了非線(xiàn)性介質(zhì)的材料色散。在MPC中光譜展寬后，光束在色散鏡上進(jìn)行12次反射，每次反射的GDD為200 fs2，以消除光譜展寬脈沖的啁啾，并將其壓縮到45 fs脈寬，這非常接近展寬光譜的傅里葉極限。
圖（1）
我們使用二次諧波生成頻率分辨的方法 (SHG-FROG) 以上述重復率表征壓縮脈沖。圖 2(a)和2(b)顯示測量和重建的 SHG-FROG 跡線(xiàn)，在 512 × 512 網(wǎng)格上顯示出 0.3% 的檢索誤差，證實(shí)了檢索跡線(xiàn)的良好保真度。圖 2(c)顯示檢索到的脈沖的時(shí)間脈沖輪廓。在此重復率下實(shí)現的峰值功率為 1.4 GW，這使其成為非常有吸引力的高重復率激光系統，不僅適用于光學(xué)整流，也適用于其他非線(xiàn)性轉換應用。圖 2(d)顯示了 MPC 后測量和重建的光譜和光譜相位，將其與使用光譜分析儀 (OSA) 測量的光譜進(jìn)行比較。
圖（2）
B. 太赫茲-TDS
在壓縮器之后，激光束被引導至 THz-TDS 裝置并分為兩部分：99% 的入射激光功率用于泵浦 0.65 毫米厚的 BNA 晶體，根據相位匹配計算，非常適合我們的脈沖持續時(shí)間。它粘在藍寶石襯底上，通過(guò) OR 產(chǎn)生太赫茲輻射。剩余的 1% 功率用作電光采樣 (EOS) 的探測光束。晶體的安裝方式使得泵浦光束在到達 BNA 之前穿過(guò)藍寶石。因此，太赫茲輻射不受僅放置在一側的藍寶石散熱器的影響。在計算 THz 轉換效率時(shí)，考慮了近紅外 (NIR) 泵浦的反射（損失約 7.5%）。1/e 2BNA位置的激光束直徑為1.6 mm，由放置在晶體前的焦距為300 mm的聚焦透鏡產(chǎn)生。正如我們最近在更高重復率下的探索中所展示的那樣，15對于以高重復率運行此類(lèi)晶體來(lái)說(shuō)，使用斬波輪在突發(fā)關(guān)閉期間盡可能接近晶體的熱弛豫時(shí)間至關(guān)重要。在本實(shí)驗中，我們使用占空比為 50% 的光學(xué)斬波輪，這是本實(shí)驗時(shí)唯一可用的。請注意，可以進(jìn)一步降低占空比，以達到可能更高的效率和/或使用激光系統的全部功率。使用薄膜偏振器 (TFP) 和波片 ( λ/2). 使用兩個(gè)直徑分別為 50.8 mm 和焦距分別為 50.8 和 101.6 mm 的離軸拋物面 (OAP) 反射鏡收集生成的 THz 輻射并重新聚焦在檢測器上。為了充分表征 THz 輻射，采用了三種不同的方法：校準的熱釋電功率計（THz20，SLT GmbH）、標準電光采樣裝置或靈敏的 THz 相機（RIGI Camera，Swiss Terahertz）。為了濾除 BNA 后殘留的激光輻射和產(chǎn)生的綠光，使用了聚四氟乙烯 (PTFE) 片材（平均太赫茲透射率為 89%）和黑色布片（平均太赫茲透射率為 48%）。
結果與討論
在第一個(gè)測量集中，功率計放置在第二個(gè) OAP 的焦點(diǎn)處以測量 THz 平均功率。功率計在德國計量研究所 (Physikalisch-Technische Bundesanstalt, PTB) 以 18 Hz 的調制頻率進(jìn)行校準和優(yōu)化。因此，BNA 之前的斬波器頻率設置為 18 Hz。在圖 3，左軸表示太赫茲功率，右軸表示太赫茲轉換效率與泵浦功率。我們可以將晶體泵浦至 4.7 W，而不會(huì )對晶體造成任何不可逆轉的損壞。該最大泵浦功率對應于 470 W/cm2的平均強度和 17 GW/cm2的峰值強度。我們達到了 5.6 mW 的最大 THz 平均功率。最大太赫茲功率下的計算效率為 0.12%。
圖（3）
為了檢測太赫茲電場(chǎng)，在 EOS 設置中用 0.2 毫米 GaP 檢測晶體代替功率計，以使用～200 毫瓦的激光功率對生成的太赫茲跡線(xiàn)進(jìn)行采樣。數據是使用鎖定放大器獲取的，該放大器記錄來(lái)自平衡光電探測器的信號和振動(dòng)臺的數字化位置。泵浦光束的調制頻率用作鎖定放大器的參考，設置為 2.6 kHz。為鎖定放大器的低通濾波器選擇了 300 Hz 的帶寬，并且用于采樣 THz 跡線(xiàn)的振動(dòng)器的頻率設置為 0.5 Hz。圖 4(a)顯示時(shí)域中的 THz 跡線(xiàn)平均超過(guò) 140 條跡線(xiàn)，并在未凈化條件下記錄在 70 秒內。對數標度上的相應功率譜是通過(guò)傅里葉變換從測量的太赫茲軌跡獲得的，如圖 4（b）所示. 該頻譜的帶寬高達約 7.5 THz，具有約 75 dB 的高動(dòng)態(tài)范圍。在 1035 nm 驅動(dòng)波長(cháng)下有利的相位匹配條件促進(jìn)了平滑和密集的寬帶光譜。
為了驗證 BNA 中實(shí)際生成的光譜帶寬，我們通過(guò)求解 1 + 1D 中的耦合波動(dòng)方程對太赫茲生成過(guò)程進(jìn)行數值建模，同時(shí)考慮時(shí)間維度和傳播方向。仿真考慮了相位匹配、泵耗盡和這種材料的非線(xiàn)性敏感性。BNA 在太赫茲區域的折射率和吸收系數取自參考文獻。非線(xiàn)性磁化率取自參考文獻。5個(gè). 此外，我們還考慮了使用過(guò)的 PTFE 過(guò)濾器的傳輸，20鎖相放大器的低通濾波器結合激振器，以及根據參考文獻計算的0.2 mm GaP檢測晶體的響應函數。 圖4（b）中的藍色陰影區域表示在 0.65 mm BNA 中生成的 BNA 模擬光譜（標記為“模擬”）。通過(guò)考慮上述低通濾波效應，BNA 乘以所有濾波器的模擬頻譜顯示為深藍色虛線(xiàn)，并標記為“模擬 × LPF”。它與頻率低于 4 THz 的測量頻譜非常吻合。較高頻率的小失配（以對數標度）可以用電光采樣中檢測較高頻率的困難來(lái)解釋。高頻分量聚焦得更緊，太赫茲和探測光束之間的空間重疊對太赫茲跡線(xiàn)進(jìn)行采樣可能不如較低頻率，導致較高太赫茲頻率的振幅較低。
鑒于該系統在光譜學(xué)中的未來(lái)應用，我們在此提供了對我們設置中達到的太赫茲峰值電場(chǎng)的估計，該電場(chǎng)使用高斯太赫茲光束的近似值并通過(guò)使用熱輻射太赫茲相機。然而，需要注意的是，鑒于測量中的各種不確定性，這種方法只是一個(gè)估計值，特別是對于這樣的寬帶波束。在這方面，功率計被相機取代以測量太赫茲光斑大小。為了表征太赫茲脈沖，圖 4(a)所示跡線(xiàn)主峰的高斯包絡(luò )線(xiàn)用來(lái)。主峰強度可按下式計算：
其中 Aeff是使用第二個(gè)拋物面鏡焦平面中 1/e 2水平處的直徑計算的有效面積，rTHz是半峰全寬 (FWHM) 的太赫茲脈沖持續時(shí)間。對于我們從 EOS 數據中得到的多周期軌跡 [見(jiàn)圖4(a)]，應估計主要半周期的峰值強度（公式中的 I THz ）[參見(jiàn)圖 5（a）中的虛線(xiàn)高斯擬合]. 此外，W THz表示該主峰的有效能量。計算出的半周期時(shí)間寬度約為 0.13 ps。圖 5(b)顯示了在 1/e 2直徑水平 2.65 mm × 2.25 mm處第二個(gè) OAP 反射鏡焦點(diǎn)中的 THz 光斑。太赫茲電場(chǎng)強度由下式給出:
產(chǎn)生 29 kV/cm 的 THz 峰值電場(chǎng)。
我們在這里討論與最近的結果相比獲得的 0.12% 的功率效率，并討論可能的限制以及如何在未來(lái)的實(shí)驗中改進(jìn)這一點(diǎn)。在我們的高重復率下達到的轉換效率與之前在較低重復率下獲得的值非常相似：參考文獻中在 10 Hz 的重復率下為 0.2%。24參考文獻中 1 kHz 時(shí)為 0.8%。 這可以歸因于使用光斬波器的良好熱管理，我們從以前的工作中知道這是達到高效率的關(guān)鍵點(diǎn)。根據我們之前在參考文獻中的調查。低占空比泵浦斬波使我們能夠有效抑制熱效應，從而降低高重復率下的轉換效率。我們希望相同的比例定律適用于 540 kHz，因為在這兩種情況下，脈沖到脈沖的時(shí)間都明顯小于晶體的熱弛豫時(shí)間——唯一的區別是我們在這里有明顯更高的可用的峰值功率。這導致從根本上更有效的光學(xué)整流過(guò)程，并且由于可以使用更大的泵浦點(diǎn)，因此進(jìn)一步緩和了熱效應。此外，我們強調，與其他研究中使用的典型低重復率放大器系統相比，多通道單元輸出端的壓縮脈沖具有良好的空間光譜均勻性和具有低時(shí)間基座的干凈時(shí)間輪廓，另外有助于實(shí)現更高的效率。
圖（5）
在不考慮熱效應的情況下，效率的第一個(gè)基本限制是非線(xiàn)性轉換過(guò)程本身。非線(xiàn)性光學(xué)過(guò)程（如光學(xué)整流）的Manley–Rowe關(guān)系表明，一個(gè)THz光子是通過(guò)一個(gè)泵浦光的湮滅產(chǎn)生的，因此，發(fā)射的THz光子不能超過(guò)泵浦光的光子數。在我們的例子中，假設中心THz頻率約為2.5 THz（10.3 meV），由于THz光子能量比1μm（1.2 eV）處的NIR光子能量小約兩個(gè)數量級，因此預期最大能量轉換效率為1%。通過(guò)級聯(lián)可以獲得更高的轉換效率，但很難估計該過(guò)程的效率，因為它強烈依賴(lài)于泵浦脈沖的線(xiàn)性和非線(xiàn)性脈沖傳播以及新紅移光子和產(chǎn)生的THz光的相位匹配特性—所有這些值都需要這些晶體未知的材料特性。然而，從我們以前的工作中我們知道，在高重復頻率下，熱效應是限制標度效率的主要因素。為了避免這種情況，需要低占空比泵浦斬波，以使泵浦脈沖群的關(guān)斷時(shí)間與晶體的弛豫時(shí)間大致匹配，而較短的脈沖群有助于達到整體較低的溫度。在本實(shí)驗中，我們只提供了一個(gè)占空比為50%的斬波輪；我們可以期望通過(guò)使用占空比為10%的斬波輪和輸入端相應的更高功率激光器，更接近理論極限并接近百分比水平。我們注意到，在這個(gè)實(shí)驗中，我們只使用了可用泵浦功率的20%；因此，降低斬波占空比將是改進(jìn)結果的直接途徑。
我們以前的結果已經(jīng)給出了我們在未來(lái)實(shí)驗中可能達到的相應效率的估計：光-太赫茲轉換效率與泵浦峰值強度成正比，與泵浦峰值強度成反。
目前的研究是40 fs，這大約是我們之前病例中88 fs脈沖持續時(shí)間的一半。理論上，這將使效率提高4倍。在本實(shí)驗中，最大峰值強度為17 GW/cm2，而在舊的研究中，最大峰值強度為8 GW/cm2，這使得轉換效率提高了2倍。因此，在我們的例子中，轉換效率比我們以前的結果高8倍，因此達到0.32%。在實(shí)踐中，我們測量到效率提高了三倍（0.12%），由于上述熱效應的影響，以及由于在當前情況下對晶體的光束直徑未完全優(yōu)化（因為對激光器的訪(fǎng)問(wèn)時(shí)間有限），因此最有可能較低。然而，良好的轉換效率和線(xiàn)性功率趨勢表明運行在接近最佳狀態(tài)。應該注意的是，參考文獻中的BNA基板是金剛石，其具有比此處使用的（藍寶石）高得多的熱導率，這也導致了更好的散熱。
關(guān)于所報告的BNA損傷閾值，使用1200 nm波長(cháng)的泵浦激光器，在500 Hz的斬波頻率下重復頻率為1 kHz，發(fā)現BNA的損傷閾值為10 mJ/cm2。在我們的實(shí)驗中，我們測量了一個(gè)較低的閾值1.7兆焦耳/平方厘米在一個(gè)更高的激光重復頻率540千赫，但在較低的斬波頻率和不同的激發(fā)波長(cháng)。然而，在兩種非常不同的激勵條件下獲得的這些數字之間的精確比較并不簡(jiǎn)單；較低的損傷閾值可以通過(guò)我們先前工作中報告的熱效應的詳細調查來(lái)合理化，其中我們表明，由于熱效應和相應降低的損傷閾值，需要滿(mǎn)足重復率和轉換效率之間的權衡。
結論與展望
結果表明，用1035 nm激光以540 kHz重復頻率泵浦，脈寬為45 fs，獲得了高平均功率、寬帶、高動(dòng)態(tài)范圍的THz-TDS。使用4.7 W的驅動(dòng)功率，最大測量THz功率為5.6 mW，這是使用BNA獲得的最大THz功率。計算的最大轉換效率為0.12%，與使用該晶體在低得多的重復頻率下獲得的值相當。該光源代表了一個(gè)獨特的工具，為各種時(shí)間分辨太赫茲光譜實(shí)驗，目前限制的動(dòng)態(tài)范圍和帶寬，潛在的非線(xiàn)性太赫茲光譜。我們認為，通過(guò)進(jìn)一步優(yōu)化晶體的冷卻，在凈化條件下工作，以及微調聚焦條件和光束斬波占空比，進(jìn)一步將THz功率放大到幾十mW是可能的。
翻譯可能有誤差，具體細節請參考原文鏈接：https://aip.scitation.org/doi/10.1063/5.0126367
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